Еще будучи студентом, во время каникул объездил в 1880 – 1884 гг. Крым, Подолию, Бессарабию и Поволжье. Несколько лет вместе со своим братом Михаилом путешествовал по Памиру. Дальше они распространили свои исследования на Северо-Восточную Бухару, Западный Тянь-Шань и Южную Фергану. В этих краях Григорий Ефимович собрал коллекцию из 12 тыс. экземпляров (146 видов) бабочек, в том числе 30 видов, до того времени не известных науке. Он предсказал существование на Памире громадного поднятия, открытого в послереволюционное время и названного хребтом Академии наук. В 1889 – 1890 гг. путешествовал с младшим братом (металлург, член-корреспондент АН СССР) по Китайскому Туркестану, потом продолжили свою деятельность в Ганьсу, Амдо, на Кукуноре и в Наньшане (Циляньшань) и, наконец, прошли по Западной Монголии и Урянхаю (Тува). Был открыт горный узел Восточного Тянь-Шаня (6100 м), установлено положение Турфанской впадины и гор Бейшань. Этими путешествиями был внесен существенный вклад в исследование Внутренней Азии.
С 1893 г. Григорий Ефимович работал в комиссии по торговле в Средней Азии, заведовал Азиатской частью департамента торговли, позже – в департаменте таможенных сборов. Его географические и этнографические познания способствовали налаживанию плодотворных контактов с азиатскими странами. В годы таможенной службы Грумм-Гржимайло не забывал о путешествиях, прошел от Карса до Хингана. Одно время был редактором восточного отдела газеты «Санкт-Петербургские ведомости», написал множество статей по русско-японским отношениям и страноведению, о колониях и освободительной борьбе в них. Интересовался историей географических открытий, составил опись бумаг экспедиции Беринга, а также библиографию (более 20 тыс. названий) по географии и этнографии Сибири. Опыт путешественника и широкий кругозор помогали Грумм-Гржимайло в чтении курса «Страноведение Азии» в Географическом институте и Институте восточных языков в Петербурге. В 20-е гг. состоял вице-президентом Географического общества СССР.
Награжден Большой золотой медалью Русского Географического общества, премией им. Н. М. Пржевальского Русского Географического общества, премией им. П. А. Чихачева Парижской АН, Премией А. А. Тилло. Именем Грумм-Гржимайло назван перевал на хребте Сихотэ-Алинь, ледник на Памире (назван в честь братьев Грум-Гржимайло, открывшим его в 1887 г.) и массиве Богдо-Ула. Его обстоятельные и интересные описания путешествий стали классикой в географической литературе и до сих пор являются настольными книгами географов многих поколений. Наиболее значительные среди них: «Очерк припамирских стран», «Описание путешествия в Западный Китай», «Белокурая раса в Средней Азии», «Монголия и Урянхайский край» и др.
Годы жизни 1860 – 1936